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高橋 知之
KURRI-KR-18, p.213 - 220, 1997/00
環境汚染データの解析を行うことにより、原子力施設の安全評価に用いる環境影響評価モデル及びパラメータの妥当性検証を実施するとの観点から、ウクライナ国CHeSCIRとの協力研究を継続して実施している。本報では、チェルノブイル原子力発電所近傍において1993年及び1994年に測定された表層土壌中放射性核種濃度モニタリングデータを用い、放射性核種の分布と動態に関する解析を実施した結果を報告する。1-コンパートメントモデルを用いて、表層土壌から深部土壌への核種移行係数の解析を行った結果、核種移行係数は3核種で明確に異なり、Srが最も大きく、次いで+Pu,Csの順となること等が明らかとなった。
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PNC TJ1600 96-004, 78 Pages, 1996/03
表層土壌圏における核種動態等をより正確に理解するために、まず土壌を構成する粘土鉱物の構造を理解し、土壌圏における核種動態の媒体である水の熱力学的性質を明らかにした。土壌鉱物としてナトリウムモンモリロナイトを対象とし、この中での水の相対部分モルギブス自由エネルギー、エンタルピーおよびエントロピーを含水率の関数として決定し、X線回折の結果と合わせて、土壌中の水の存在形態を決定した。土壌中の水の存在形態は土壌の含水率に依存して変化した。モンモリロナイトにおいては、層間の1層の水和は0ないし16重量%の含水率の範囲で起こり、2層の水和は16ないし27重量%の範囲で、また3層の水和は27重量%以上の含水率で起こった。間隙水は第3の領域にのみ共存した。次に、表層土壌圏に普遍的に存在する天然有機物のフミン酸がストロンチウムの分配に与える影響を検討した。Srのフミン酸錯体がSrHAとSr(HA)2であることを実験によって特定し、それらの安定度定数と熱力学関数を決定し、その結果を基に錯形成の機構を考察した。また、カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対するフミン酸の影響を検討した。カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対してフミン酸の影響は40ppm以上のフミン酸濃度で見出され、40ppm以上ではフミン酸濃度が高くなるほどSrの分配係数が低下した。また、この影響はpHが高くなるほど顕著であった。最後に、土壌圏における放射性核種の移行挙動の評価のための基礎研究の一環として、圧密ナトリウムモンモリロナイト中のナトリウム、セシウムおよびストロンチウムの見かけの拡散係数とその活性化エネルギーを決定した。
渡辺 美紀*; 天野 光; 小沼 義一*; 上野 隆; 松永 武; 柳瀬 信之
Proc. of 4th Int. Conf. on Nucl. and Radiochemistry, 2, 4 Pages, 1996/00
チェルノブイリから放出される放射性核種の二次的移行を明らかにするために、チェルノブイリ周辺環境の表層土壌及び有機物層中の超ウラン元素を中心とした放射性核種について選択的抽出法により分画を行った。移動成分としては、Sr-90の大部分が可給態として存在しており他核種より移動しやすい。また不溶性成分の分画をAm-241及びCs-137について行った結果、Cs-137ホットパーティクル、ヒューミン、粘土鉱物に多いのに対し、Am-241は主にヒューミン及び非結晶質鉄酸化物に多く見られた。このことから、Cs-137の一部はホットパーティクル中に存在するのに対し、Pu-241由来のAm-241は溶解してヒューミン及び非結晶質鉄酸化物に吸着すると考えられる。プルトニウム同位体及びAm-241はフミン酸及びフルボ酸成分に多く存在し、Am-241はわずかにフルボ酸成分が多かった。
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PNC TJ1600 95-003, 40 Pages, 1995/03
フミン酸の水素イオン交換容量およびSr(II)-フミン酸錯体の安定度定数の測定を行った。水素イオン交換容量は精製度の異なるフミン酸について酸塩基滴定法によって決定した。水素イオン交換容量は、凍結乾燥前に水洗を行った標準的な精製の場合、4.89meq/(gHA)-1、水洗を行わなかった場合、5.23meq/(gHA)-1となった。また、標準精製フミン酸についてpK0とpKaを求めたところ、カルボキシル基については3.4と4.7、フェノール基については9.7と10.2が得られた。Sr-フミン酸錯体の安定度定数は、Schubertのイオン交換法によって求めた。283K、293K、298K、および313KにおいてSrの分配係数を[HA]の関数として測定し、各温度に対する安定度定数の対数値logとして、3.570.25、3.180.20、2.880.15および2.640.15を得た。金属イオンに対する配位子の比iは1.42、1.29、1.18および1.09(いずれも0.10)となった。金属イオン対配位子の比が1:1および1:2の1:1錯体と1:2錯体が生成するものとして、結果を再計算したところ、上述の各温度に対して:1錯体に対するlog1は2.39、2.36、2.36および2.36となり、1:2錯体に対するlog2は4.29、4.12、4.12および4.04となった。これらの結果から298Kにおいて、SrHAとSr(HA)2に対するGは-13.46と-23.49kJ・eq-1、Hは-1.50と13.33kJ・eq-1、Sは40.12と34.08J・eq-1・K-1となった。したがって、SrHA錯体およびSr(HA)2錯体の安定度定数には、金属イオンの脱水和過程が大きく寄与していると結論できる。
松本 史朗*
PNC TJ1533 95-002, 188 Pages, 1995/03
本調査研究の目的は、既に広域スケールでの環境影響評価に関する研究が進んでいる、地球温暖化、オゾン層破壊、酸性雨等、自然環境汚染の評価手法について調査するとともに、原子力分野での関連する情報も調査し、あわせて原子力分野への応用の可能性を検討することである。このため、本年度には以下の項目について検討した。(1)広域の環境影響評価手法に関する検討ソースターム評価の考え方、広域拡散影響評価手法の現状および表層土壌における無機態元素の分布と動態に関する調査を行った。(2)環境リスク評価手法に関する検討環境におけるリスク源、評価手法、評価の考え方等に関する現状の調査を行った。
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PNC TJ1600 94-003, 34 Pages, 1994/03
放射性廃棄物処分の安全評価に関しては、シナリオ解析に基づきモデル化が行われ、気孔を有する均一媒体や、亀裂を含む地層について、核種収着過程を含む移流分散の式により安全解析が行われてきた。表層土壌圏では、10%に達するフミン物質が存在する場合があり、安全解析上無視できない可能性がある。フミン物質存在下では、核種は錯体を形成したり、擬似コロイドとして地下水とともに移動したり、そのサイズによっては、濾過効果により土壌に取り込まれる可能性もある。また、フミン酸のイオン交換容量は、土壌の主要な構成鉱物の一つであるカオリナイトに比べ、約100倍も大きいとの報告もある。本研究では、天然有機物の主要成分の一つであるフミン酸の核種移行に与える影響を明らかにするため、表層土壌の主成分鉱物に対するSrの収着挙動に与えるフミン酸の影響を検討している。その一環として、今年度はAldrich社製のフミン酸を用いて、フミン酸のプロトン交換容量、Srのフミン酸錯体の安定度定数に関する研究を行った。フミン酸の水素イオン交換容量として、4.720.17meq/g、Sr(II)フミン酸錯体の安定度定数として、logm=3.6を得た。さらに、収着挙動に関するフミン酸の影響について、従来の研究2件を紹介した。
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PNC TJ1409 93-010, 95 Pages, 1993/05
原子力施設から大気中に放出された放射性核種は、大気中に拡散し、地表に降下する。地表面に降下した放射性核種は表層土壌に沈着し、その後、再浮遊、地中浸透、植物への取り込み等の挙動を示す。本研究では、放射性核種の挙動について、土壌学、および水文学的観点を考慮にいれた物理的・化学的挙動の解明と評価モデルおよびパラメータの現状を調査し、環境放出核種の地表から生物圏および地中への影響のリスク評価に資する。本年度は次の3項目に着いて調査研究を行った。(1)表層土壌における放射性核種の挙動に係わる基礎調査降下・沈着した放射性核種の表層土壌中への沈着及び土壌中への浸透、植物への取り込み、空気中への再浮遊、表層土壌から浅地中への移行に係わる挙動を調査した。(2)浅地中における放射性核種の浸透挙動に係わる基礎調査放射性核種の浅地中における浸透挙動について、岩石その他の地層構成鉱物への吸着特性、コロイドの形成、移行等に係わる挙動を調査した。(3)モデルの現状モデルの現状について、収集した文献をもと、土壌内での浸透、植物への移行、表層土壌から再浮遊による植物への沈着経路を中心とした、コンパートメントによる線量評価モデルと地中内での固・液相間の収着と移流・分散による挙動に関する物理モデルに分けて調査・整理した。
島田 太郎; 鍋倉 修英*; 三輪 一爾; 武田 聖司
no journal, ,
原子力施設の廃止措置終了時には、敷地内の汚染状況を把握しつつ、解放後の跡地利用等による公衆の被ばく線量が基準線量以下であることを確認する必要がある。そこで、原子力機構では汚染調査から放射能分布を評価した結果に基づき被ばく線量評価を行う一連の方法論の開発を進めている。本報では、敷地内全域の線量率測定など汚染に対する事前サーベイで得られる線量率分布の結果と試料採取測定により得られる限定的な点数の放射能濃度データとそれらの測定誤差から、表層土壌における放射能汚染分布を地球統計学的手法により推定する方法について検討した。その結果、測定誤差を考慮する外生ドリフトクリギングによって、評価された放射能濃度分布には大きな影響がない一方、評価値に対する推定分散が増加して、評価の不確かさを適切に考慮できる見通しが得られた。
島田 太郎; 鍋倉 修英*; 三輪 一爾; 武田 聖司
no journal, ,
原子力施設の廃止措置終了時には、敷地内の汚染状況を把握しつつ、解放後の跡地利用等による公衆の被ばく線量が基準線量以下であることを確認する必要がある。そこで、原子力機構では汚染調査から放射能分布を評価した結果に基づき被ばく線量評価を行う一連の方法論の開発を進めている。本報では、前報で有効性が確認された事前サーベイとその結果から選定した代表点測定結果を利用する外生ドリフトクリギング手法に関して、評価された放射能分布の妥当性を確認する交差検証法の適用を検討した。その結果平均絶対誤差を指標とするのが適切であると考えられた。また、被ばく評価の入力として安全側の設定となるようにクリギング評価値の推定分散を利用した95%片側信頼区間上限値を採用する方法を提案する。
三輪 一爾; 行川 正和*; 島田 太郎; 武田 聖司
no journal, ,
廃止措置終了確認後に敷地内に残存した表層土壌汚染は、降雨等によりその放射能分布が変化し窪地などへ核種が集中する可能性がある。本研究では、サイト解放後の公衆の被ばく線量を評価する際、放射能分布の変化を考慮するため、既存の土壌侵食解析コードのWEPPの解析結果をもとに、地表面流と土砂移動による核種移行を評価する手法の開発を進めている。本報では、土砂移動による核種移行モデルを整備して、仮想的な降雨条件で地表面流と土砂移動による核種移行評価を行ったところ、降雨イベント後に敷地内の窪地に核種が集中する結果が得られた。また、地表を移行した核種が海洋に流入することで、地下水移行経路よりも短期間で核種が海洋へ移行することも示された。よって、初期の放射能分布によっては、サイト解放後の地表面流と土砂移動による核種移行により、放射能分布の変化を考えない場合よりも、表層汚染や海洋中核種からの被ばく線量が大きくなる場合があることが示された。
Jiang, X.*; 田村 憲治*; 浅野 眞希*; 春間 俊克; 高橋 純子*; 福山 賢仁; 山路 恵子*
no journal, ,
人形峠鉱山の露天採掘場跡地は、人為的な攪乱がないにもかかわらず、20年間にススキ草原のままで遷移が進んでいない。植物の成長を支える土壌の諸性質と植物の分布との関係について解明するために、土壌の一般理化学性分析,データ解析および土壌微細形態観察を行った。植生調査により、研究地の端において樹木の植被率が高い値を示した。土壌の一般理化学性において、細孔隙率は、研究地の端の樹木の植被率が高い地点における表層土壌孔隙率がやや高いことが明らかになった。主成分分析の結果により、3つの主成分は全体の38.3%, 63.7%, 83.4%を示した。第一主成分は全炭素量および全窒素量であった。第二主成分は三相分布を示した。第三主成分はpH(HO)を表した。回帰分析を行った結果、木本植物,湿性草本植物,草本植物の植被率は個別の理化学性に著しい線形相関がないことを示した。表層土壌の微細形態観察結果から、植物根やより分解の進んだ有機物が多く確認され、湿性な立地の土壌の微細なペッドは適潤な立地の土壌よりも発達してないことがわかった。以上のことから、土壌の特性が植生の発達程度や種組成に影響を及ぼしていることが示唆された。